新聞網訊 近日，我校國家重點實驗室夏延致團隊龍曉靜教授在調控非金屬氧還原電催化劑的電子態(tài)以及明確揭示催化反應機制方面取得重要研究進展。相關原創(chuàng)性研究成果以“Positional Thiophene Isomerization: A Geometric Strategy for Precisely Regulating the Electronic State of Covalent Organic Frameworks to Boost Oxygen Reduction”為題在國際頂級學術期刊《Angewandte Chemie》在線發(fā)表。論文被期刊遴選為“Hotpaper”。龍曉靜為該論文唯一通訊作者，我校為第一通訊單位。
氧還原反應（Oxygen reduction reaction, ORR）是金屬空氣電池、燃料電池等可再生能源轉換和儲存技術中一個重要的電化學過程。共價有機框架材料具有孔道結構高度有序、比表面積大、孔徑可調、易于功能化修飾等優(yōu)點，已經成為一類新興的催化材料體系。由于構成該類材料的有機結構單元或價鍵可以調節(jié)骨架導電性、氧氣及其中間體的結合能和吸附能，對活性位點的電子環(huán)境產生重要影響，因此，其催化活性大小主要依賴于分子結構設計。通常這些構建單元由不同元素組成，并且以不同的成鍵方向和角度連接，導致完全不同的分子構型、堆積方法和不飽和態(tài)，難以通過控制單一因素進一步深入探究分子結構與催化活性之間的關系。
在前期研究工作（Angew. Chem. Int. Ed., 2019,58, 11369;Angew. Chem. Int. Ed.,2021,60, 26483;Angew. Chem. Int. Ed., 2022,61,e202209583;Adv. Mater.,2023,35, 2209129）基礎上，龍曉靜教授采用噻吩位置異構化策略調節(jié)分子幾何結構，定向設計并開發(fā)出含2-噻吩的COF-α和含3-噻吩的COF-β異構共價有機框架氧還原電催化劑。通過幾何修飾有效調節(jié)電子態(tài)和中間體吸附能力，從而使π-電子的化學活性和局部電荷密度可控，實現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202320037
魯公網安備 37021202000856號 
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