新聞網(wǎng)訊 近日，我校國家重點實驗室夏延致教授團隊在探索環(huán)糊精多糖主客超分子氧還原電催化劑的兩電子催化反應(yīng)機制方面取得了重要進展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以“Host-guest-induced electronic state triggers two-electron oxygen reduction electrocatalysis”為題在國際頂級學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》在線發(fā)表。龍曉靜教授為該論文獨立通訊作者，我校為唯一通訊單位，材料科學(xué)與工程學(xué)院2022級碩士研究生陳泓霓同學(xué)為該論文的第一作者。
過氧化氫（H2O2）是一種高價值化學(xué)品，廣泛應(yīng)用于能源儲存、污水處理、衛(wèi)生消毒和紙漿漂白等領(lǐng)域。目前，H2O2的工業(yè)生產(chǎn)主要依賴于廢棄物密集型的蒽醌氧化工藝，這不僅引發(fā)環(huán)境問題與嚴重的安全隱患，還伴隨著昂貴的催化劑成本和巨大的能源消耗。電化學(xué)氧還原反應(yīng)（ORR）因其溫和的水反應(yīng)環(huán)境及能夠利用綠色電力作為能源輸入，而被視為一種清潔生產(chǎn)H2O2的有效途徑。非金屬碳基材料被認為是商業(yè)化的貴金屬基電催化劑的最有前途的替代品，但它們在實現(xiàn)高產(chǎn)物濃度與生產(chǎn)效率方面仍面臨著巨大挑戰(zhàn)。超分子聚合物，憑借其獨特的分子識別能力和動態(tài)交聯(lián)特性，在催化領(lǐng)域展示出了巨大潛力。然而，針對高效氧還原制過氧化氫的超分子電催化劑少有研究。因此，設(shè)計具有高效選擇性和ORR活性的超分子氧還原電催化劑用于H2O2合成尤為迫切和重要。
在近期設(shè)計出共價鍵高分子氧還原電催化劑的基礎(chǔ)上（Angew. Chem. Int. Ed.,2024,63, e202320037;Angew. Chem. Int. Ed.,2024,63, e202410719），龍曉靜教授進一步實施了一種動態(tài)主客體策略，旨在精確調(diào)控并合成高性能的超分子電催化劑。具體通過巧妙地將主客體單元插入到共軛微孔分子骨架中，開發(fā)出兩種新型動態(tài)交聯(lián)的超分子電催化劑（HG-CD-Ph和HG-CD-TPB）。動態(tài)可調(diào)的分子網(wǎng)絡(luò)顯著增強了這些結(jié)構(gòu)框架內(nèi)的電荷轉(zhuǎn)移，優(yōu)化了活性位點的電子結(jié)構(gòu)，從而影響了主客超分子的本征活性，實現(xiàn)了優(yōu)異的兩電子氧還原電催化性能。
上述研究獲得了國家自然科學(xué)基金及山東省自然科學(xué)基金等科研項目的資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-53714-3.
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