新聞網(wǎng)訊 近日,化學化工學院丁欣副教授、張立學教授在電化學固氮領域取得重大研究進展,相關成果以“Catalytic Kinetics Regulation for Enhanced Electrochemical Nitrogen Oxidation by Ru-Nanoclusters-Coupled Mn3O4Catalysts Decorated with Atomically Dispersed Ru Atoms”為題,在國際頂級期刊Advanced Materials(Adv. Mater., 2022, 2108180)發(fā)表,期刊影響因子30.849。青島大學為第一完成單位,丁欣副教授、張立學教授為共同通訊作者,2019級碩士研究生聶忠芬和青年教師張林林博士為共同第一作者。該工作得到國家自然科學基金、山東省泰山學者青年專家項目等資助。
電化學催化氮氣氧化合成硝酸,被認為是有可能取代傳統(tǒng)工業(yè)上氨氧化固氮方法的新技術。然而,由于氮氣氧化和水氧化副反應間的動力學差異導致副反應嚴重,催化反應選擇性和活性較低。針對這一關鍵問題,本文通過催化劑的原子尺度精準設計,優(yōu)化了催化界面上反應供給,實現(xiàn)了提升催化選擇性和活性的新策略。具體地,本文設計合成出單原子Ru摻雜的Mn3O4負載Ru納米團簇的復合催化劑,通過Ru團簇和Mn3O4的協(xié)同作用活化惰性N2分子,降低反應動力學能壘;通過Ru單原子調節(jié)電子導出速率;有效調節(jié)催化界面上的活化N2、*OH和電子導出速率之間的關系,最終顯著提升催化選擇性和活性。該工作為動力學差異的多步耦合反應的電化學催化劑設計提供了新思路。
這也是丁欣副教授、張立學教授繼在國際頂級期刊《德國應用化學》上報道首例電催化氮氣還原和氧化雙功能催化劑(Angew Chem. Int. Ed.2020,27, 10888)后攜手發(fā)表又一標志性成果。除此之外,部分成果還發(fā)表在J. Energy Chem., 2021, 57, 627;J. Mater. Chem. A,2021, 9, 4673;Chin. J. Catal.2020, 41, 242;Chem. Commun., 2020, 56, 4228;Chem. Commun., 2020, 77, 11477;Chem. Commun., 2019, 55, 14111等高水平期刊上,在電化學固氮領域形成了較鮮明的研究特色。