新聞網(wǎng)訊 高效氧還原電催化劑的獲得途徑是設計和合成具有高本征活性的活性中心以及組裝足夠數(shù)量的有效活性中心。因此,活性中心物理結構的確定、定向合成以及催化機理的研究極具意義。一般而言,結構均衡完整的材料不具備高催化活性。只有在其中引入一些與整體不同的特殊位點,改變材料本身的局域電子結構,打破電荷的分布平衡使之具有催化活性,如缺陷電催化的提出,雜原子或分子摻雜,邊緣位點等,這些特殊位點一般稱之為催化活性中心。但是這類方法需要高溫處理,并且難以精確控制雜原子的構型和含量,導致催化活性位點不可控。
針對這一問題,生物多糖纖維成形與生態(tài)紡織國家重點實驗室夏延致教授團隊的龍曉靜教授、楊東江教授、李道浩教授發(fā)現(xiàn)改善碳材料的氧還原電催化性能主要是對均一或周期結構電子環(huán)境的不規(guī)則扭曲,使其表現(xiàn)出新活性。由于非對稱分子結構有助于打破π共軛體系的完整性,使共軛骨架上電子發(fā)生大面積再分布,進而影響材料的基本性質(zhì)。因此,創(chuàng)新性采用非對策分子設計策略,開發(fā)出高催化活性的非金屬有機分子氧還原電催化劑,并明確揭示出非對稱有機分子結構與電荷分布和催化性能之間的關系。為無碳化、無金屬的新型高分子電催化材料的設計與催化機理的探究提供了全新的思路。相關研究成果以“Controlled Asymmetric Charge Distribution of Active Centers in Conjugated Polymers for Oxygen Reduction”為題,在國際頂級化學期刊Angewandte Chemie《德國應用化學》上(DOI:10.1002/anie.202109057)發(fā)表,并被遴選為Hot Paper。該期刊影響因子15.336。我校為第一完成單位,龍曉靜教授、楊東江教授和格里菲斯大學的姚向東教授為共同通訊作者,李道浩教授為文章第一作者,博士生王彬彬為共同第一作者。